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    化學化工學院李劍鋒、程俊教授合作成果發表在Nature Materials
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    發布時間: 2019-05-05 瀏覽次數: 890

    化學化工學院李劍鋒、程俊教授課題組在固液界面上研究水分子的構型方面取得重大突破。相關研究成果“In situ probing electrified interfacial water structures at atomically flat surfaces”在線發表于Nature子刊《自然-材料》(Nature Materials, DOI:10.1038/s41563-019-0356-x)。

     

    自然界中水無處不在,人們對水分子的研究已經長達一個多世紀。特別是在材料表面,從原子結構層面理解界面水所發生的各種物理和化學過程,將有利于指導能源和環境領域中開發更好的技術和器件。特別是在電化學中,界面水的詳細結構,比如其在雙電層中的取向以及復雜的氫鍵網絡,對電極材料的電化學性能具有顯著影響。文獻中采用振動光譜已經推知了水在金屬界面的不同構型,如四配位水、三配位水、表面特性吸附水、自由水等。然而,仍然缺乏這些界面水在不同電位下清晰的構型圖像。在原子級平整的單晶表面進行光譜檢測,將有助于揭示界面反應的機理和構型相關的活性,對電化學能源界面的研究具有重要意義。李劍鋒教授課題組采用不受體相水干擾的表面增強拉曼光譜,首次在金(111)和(100)單晶電極表面上獲得了界面水的拉曼信號,并且在析氫反應過程中原位觀測到了界面水的兩種構型轉變。發現界面水隨著電位的負移,由“平行”結構向“單端氫朝下”,再向“雙端氫朝下”變化。程俊教授課題組采用從頭算分子動力學理論方法,模擬出不同電位下,在雙電層中界面水的三種構型以及相應的氫鍵數目,與實驗數據很好地吻合,進一步揭示了雙電層的原子級結構。該研究首次在實驗和理論層面,將界面水的構型轉變以及氫鍵斷裂與精確的電極電勢標尺進行關聯,對探知雙電層的三維結構具有指導性意義。

    該研究工作通過廈門大學校內合作完成,化學化工學院李劍鋒教授和程俊教授為通訊作者,田中群教授提供了重要指導。李超禹博士(現美國麻省理工學院博士后)和樂家波博士(現能源材料化學協同創新中心博士后)為共同第一作者,王耀輝博士生在實驗上提供了幫助,物理系的陳舒博士和楊志林教授為本工作開展了電磁場增強計算。

    該工作得到國家自然科學基金委的大力資助,也得到了固體表面物理化學國家重點實驗室、譜學分析與儀器教育部重點實驗室、能源材料化學協同創新中心的支持。

    論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41563-019-0356-x

    (化學化工學院)

    責任編輯:黃偉彬

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